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科研动态

中国林科院林化所在纤维素超分子自组装领域取得重要进展

发布时间:2022-06-23 16:14阅读次数:
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石油基导电水凝胶具有较高的柔韧性、可调的力学性能和优异的电化学性能,在柔性电子设备等领域具有广阔的应用前景,但其较差的生物降解性给生态环境带来了巨大危害。纤维素具有可再生、无毒、可降解等优势,是制备离子导电水凝胶的理想材料。然而,无机导电离子的引入会破坏纤维素分子间的氢键网络结构,导致纤维素水凝胶的力学性能出现严重衰减。因此,开发兼具高机械强度和离子导电性能的纤维素水凝胶仍然面临挑战。

中国林科院林化所研究团队基于超分子化学策略,利用纤维素分子与二维纳米膨润土间的强配位作用,构建了一种高强度、高离子电导率和优异耐低温性能的纤维素-膨润土超分子水凝胶。该研究从分子水平揭示了纤维素分子通过Al−O−C配位键与膨润土纳米片层表面的非稳态“Al”单元形成六配位稳定结构,从而使水凝胶展现出高强度(压缩强度达3.2 MPa)和高韧性(断裂能达0.76 MJm−3)。借助密度泛函理论(DFT)探索了纤维素超分子自组装结构演变规律,理论计算结果显示纤维素与纳米膨润土间的结合能为−6.409eV,是纤维素与纤维素间结合能(−0.459eV)的14倍,表明纤维素与纳米膨润土间存在强相互作用力,为阐明水凝胶的力学性能增强机制提供理论支撑。同时,纤维素分子与纳米膨润土形成的插层结构可产生纳米限域效应,为水凝胶中导电离子提供了高速迁移通道,从而大幅提升导电性能,在25和−20°C下水凝胶的离子电导率分别达到89.9和25.8mS cm−1。该纤维素水凝胶作为生物传感器可实现对人体运动和生理信号的稳定监测,在柔性可穿戴领域具有极大的应用潜力。

上述研究成果以“Strong, tough, ionic conductive, and freezing-tolerant all-natural hydrogel enabled by cellulose-bentonite coordination interactions”为题在线发表Nature子刊“Nature Communications”上。中国林科院林化所博士研究生王思恒为论文第一作者,武汉大学余乐博士为论文共同第一作者,刘鹤研究员与武汉大学陈朝吉教授为通讯作者。该研究工作由中国林科院林化所、武汉大学和南京林业大学共同协作完成,并得到了国家自然科学基金重大项目(31890774)的资助。(刘鹤/林化所)

论文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-022-30224-8


图1 a 纤维素分子与膨润土纳米片层表面Al单元配位结构示意图。b 水凝胶在外力作用下的光学照片。c 本工作制备的纤维素/膨润土水凝胶与现有水凝胶在压缩强度、可持续性、抗冻性、离子导电性以及成本方面的综合对比图。



图2a, b水凝胶的压缩应力-应变和拉伸应力-应变曲线。c 本工作制备的纤维素/膨润土水凝胶与纤维素水凝胶的力学性能对比图。d, e 水凝胶在室温和低温下的离子导电率。f 水凝胶凝固点测定的DSC曲线。g, h纤维素和纤维素/BT水凝胶作为传感器在室温和低温下稳定检测人体运动。


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